Zlokalizowany przy Santa Fe Avenue w Barrio Norte, budynek został zaprojektowany przez architektów Peró i Torres Armengol dla impresaria Maxa Glücksmanna (1875-1946), i otwarty jako teatr o nazwie Teatro Gran Splendid w maju 1919 roku. Eklektyczny budynek posiada freski sufitowe namalowane przez włoskiego artystę Nazareno Orlandi i kariatydy wyrzeźbione przez Troiano Troiani, którego dzieło zdobi również gzyms wzdłuż Palacio de la Legislatura de la Ciudad de Buenos Aires.
Teatr mógł pomieścić 1050 widzów i wystawiał różne przedstawienia, w tym występy artystów tanga Carlosa Gardela, Francisco Canaro, Roberto Firpo i Ignacio Corsini. Glücksmann założył własną stację radiową w 1924 roku (Radio Splendid), która nadawała z budynku, gdzie jego firma nagraniowa, Nacional Odeón, dokonała niektórych z wczesnych nagrań wielkich śpiewaków tanga tamtych czasów. W późnych latach dwudziestych teatr został przekształcony w kino, a w 1929 roku pokazał pierwsze filmy dźwiękowe przedstawione w Argentynie.
Ozdobny były teatr został wydzierżawiony przez Grupo Ilhsa w lutym 2000 roku. Ilhsa, poprzez Tematikę, jest właścicielem księgarni El Ateneo i Yenny (w sumie ponad 40 sklepów), a także wydawnictwa El Ateneo. Budynek został następnie odnowiony i przekształcony w sklep z książkami i muzyką pod kierownictwem architekta Fernando Manzone; usunięto siedzenia kinowe, a w ich miejsce zainstalowano półki z książkami. Po renowacji, El Ateneo Grand Splendid o powierzchni 2 000 m2 (22 000 stóp kwadratowych) stał się flagowym sklepem grupy, a w 2007 roku sprzedał ponad 700 000 książek; ponad milion osób przechodzi przez jego drzwi rocznie.
Siedzenia dla klientów zostały zainstalowane w całym budynku, w tym w wciąż nienaruszonych lożach teatralnych, a kawiarnia została utworzona na tyłach tego, co kiedyś było sceną. Sufit, ozdobne rzeźbienia, karmazynowe kurtyny sceniczne, oświetlenie widowni i wiele detali architektonicznych pozostało. Pomimo zmian, budynek wciąż zachowuje wrażenie wielkiego teatru, jakim był kiedyś. The Guardian, wybitny brytyjski periodyk, nazwał El Ateneo Grand Splendid drugim na swojej liście dziesięciu najlepszych księgarni na świecie w 2008 roku. W 2019 r. został nazwany „najpiękniejszą księgarnią świata” przez National Geographic.