The Moores byli pierwszymi prawdziwymi działaczami na rzecz praw obywatelskich w nowoczesnej erze praw obywatelskich w stanie Floryda. Harry zorganizował pierwszy oddział NAACP w hrabstwie Brevard w 1934 roku i został jego prezesem. Później koordynował działalność oddziałów w całym stanie, a w 1941 roku został prezesem Florydzkiej Konferencji Oddziałów NAACP.
W 1945 roku Moore utworzył Florydzką Postępową Ligę Wyborców i został jej dyrektorem wykonawczym. Liga odegrała zasadniczą rolę w pomocy w rejestracji ponad 100 000 czarnych wyborców w stanie Floryda.
Jako szef Florida State Conference of the NAACP, Harry T. Moore prowadził walkę z niesprawiedliwością w imieniu stanowej populacji afroamerykańskiej na wielu frontach, w tym prawa do głosowania i wyrównania płac dla stanowych czarnych nauczycieli.
Co istotne, Moore służył również jako zdecydowany orędownik przeciwko przemocy rasowej i linczom na Florydzie. Jego wysiłki w zwróceniu uwagi na lincz afroamerykańskiego nastolatka Willie James Howard w 1944 roku i na pomyłkę sądową w sprawie Groveland Rape w 1949 roku są żywymi przykładami jego aktywizmu na tym froncie. Wokalna krytyka Moore’a dotycząca niepowodzeń systemu sądownictwa karnego – zwłaszcza nieudolności i współudziału organów ścigania oraz rasizmu, który przenikał sądy – oferowała bardzo potrzebną krytykę tragicznego skrzyżowania Jim Crow i naruszeń praw obywatelskich.