Les Moores ont été les premiers véritables militants des droits civiques de l’ère moderne dans l’État de Floride. Harry a organisé la première branche du comté de Brevard de la NAACP en 1934 et en est devenu le président. Il coordonnera par la suite des sections dans tout l’État et, en 1941, deviendra président de la Conférence des branches de la NAACP de Floride.
En 1945, Moore a formé la Florida Progressive Voter’s League et en est devenu le directeur exécutif. Cette ligue a contribué à l’inscription de plus de 100 000 électeurs noirs dans l’État de Floride.
En tant que responsable de la conférence de l’État de Floride de la NAACP, Harry T. Moore a mené la lutte contre les injustices au nom de la population afro-américaine de l’État sur un certain nombre de fronts, y compris les droits de vote et l’égalisation des salaires des enseignants noirs de l’État.
De manière significative, Moore a également servi de défenseur énergique contre la violence raciale et le lynchage en Floride. Ses efforts pour attirer l’attention sur le lynchage de l’adolescent afro-américain Willie James Howard en 1944 et sur l’erreur judiciaire dans l’affaire du viol de Groveland en 1949 sont des exemples frappants de son activisme sur ce front. Les critiques virulentes de Moore à l’égard des défaillances du système de justice pénale – en particulier l’ineptie et la complicité des forces de l’ordre et le racisme qui imprègne les tribunaux – ont constitué une critique bien nécessaire de l’intersection tragique de Jim Crow et des violations des droits civils.