Après le succès de Room, Larson a joué un rôle principal dans Free Fire (2016), une comédie d’action sur une fusillade dans un entrepôt. Elle a accepté le projet pour attirer l’attention sur la violence armée. Eric Kohn d’IndieWire a remarqué à quel point le rôle de Larson était différent de celui de Room et a ajouté que son « comportement professionnel prouve une fois de plus sa capacité à commander une scène avec un seul regard ». Commercialement, le film n’a pas réussi à récupérer ses 7 millions de dollars d’investissement. Elle avait tourné un rôle dans la comédie Wiener-Dog de Todd Solondz, mais il a été coupé lorsque Solondz a trouvé son personnage inessentiel à l’histoire. L’année suivante, Larson a joué dans le deuxième volet de la franchise MonsterVerse, intitulé Kong : Skull Island, avec Tom Hiddleston et Samuel L. Jackson. Tourné au Vietnam, le film la mettait en scène en tant que photojournaliste dans les années 1970. Il s’agit de son premier projet à gros budget et, bien qu’elle soit heureuse de jouer un rôle qui n’est pas défini par son apparence, elle déplore le manque de co-stars féminines. Ann Hornaday du Washington Post a fait l’éloge des effets visuels du film et a estimé que « Larson réussit à tenir son rang avec très peu de choses à faire ». Kong : Skull Island a été un succès commercial, rapportant plus de 566 millions de dollars dans le monde.
Larson promouvant Captain Marvel en 2019
Plus tard en 2017, Larson a interprété Jeannette Walls dans The Glass Castle, une adaptation des mémoires de Walls, qui l’a réunie avec Destin Daniel Cretton. Le film raconte la relation d’une jeune femme avec ses parents anticonformistes (joués par Woody Harrelson et Naomi Watts). Larson a été attirée par la description complexe d’une relation parent-enfant et s’est identifiée au thème du pardon. Elle a collaboré étroitement avec Walls et ses frères et sœurs et a observé leurs maniérismes. Peter Bradshaw du Guardian n’a pas apprécié la sentimentalité du film, mais a noté qu' »il est sauvé, juste un peu, par la robustesse de la présence de Brie Larson ». La romance musicale Basmati Blues, qui se déroule en Inde, un projet qu’elle avait tourné en 2013, a également été mal accueillie et a fait l’objet de critiques sur les médias sociaux pour son récit de sauveur blanc. Le Festival international du film de Toronto 2017 a marqué la sortie du premier long métrage de réalisation de Larson, la comédie dramatique Unicorn Store, dans laquelle elle a également joué. Le film a ensuite été sélectionné pour une distribution numérique par Netflix en 2019. Elle y jouait une étudiante en art désabusée et fascinée par les licornes. Larson avait auditionné sans succès en 2012 pour jouer dans le film alors que Miguel Arteta était attaché à la réalisation. Après que la production ait été bloquée, Larson s’est vu proposer de réaliser le film et d’en être la vedette. Elle a été attirée par le récit fantaisiste et a trouvé un lien entre le parcours de son personnage et son expérience en tant que réalisatrice. David Ehrlich d’IndieWire n’a pas aimé le film mais a pris note du potentiel de Larson en tant que réalisatrice.
Après une année d’absence à l’écran, Larson a joué le rôle de Carol Danvers / Captain Marvel dans le film de super-héros Captain Marvel (2019) du Marvel Cinematic Universe, qui a marqué le premier film à direction féminine des Marvel Studios. Bien qu’initialement sceptique à l’idée d’endosser un rôle aussi médiatisé, elle a accepté après l’avoir vu comme une plateforme d’autonomisation des jeunes femmes et a trouvé une connexion avec les failles et l’humanité du personnage. Pour se préparer au rôle, elle s’est entraînée au judo, à la boxe et à la lutte pendant neuf mois et a rencontré le personnel de la base aérienne de Nellis. Stephanie Zacharek du Time a écrit que « Larson, une actrice perspicace et discrète, porte l’ensemble de l’affaire de manière captivante » et a noté combien elle s’est distinguée dans les moments plus calmes du film ; David Sims de The Atlantic a déploré le manque de profondeur de son rôle mais a félicité l’actrice pour avoir dépeint efficacement la lutte de son personnage pour l’indépendance vis-à-vis d’hommes autoritaires. Larson a repris son rôle dans Avengers : Endgame, qu’elle avait tourné avant Captain Marvel. Endgame a rapporté 2,79 milliards de dollars dans le monde entier pour se classer comme le film le plus rentable de tous les temps, et Captain Marvel est devenu le premier film de super-héros à direction féminine à récolter plus d’un milliard de dollars dans le monde.
En 2019 également, Larson a fait équipe avec Destin Daniel Cretton pour la troisième fois dans Just Mercy, basé sur les mémoires de Bryan Stevenson sur la condamnation injustifiée du condamné à mort Walter McMillian, avec Michael B. Jordan et Jamie Foxx. Elle a accepté d’endosser le rôle secondaire d’Eva Ansley, une avocate de l’Initiative pour l’égalité des chances en matière de justice, afin d’apporter son soutien à la narration de Cretton. Dans un article de Variety, Owen Gleiberman note qu’elle incarne bien le « caractère défensif, nerveux et fumeur de cigarettes » de son personnage. L’année suivante, Larson a produit et est apparue dans un épisode de The Messy Truth VR Experience, une série de réalité virtuelle, pour laquelle elle a remporté le Primetime Emmy Award du meilleur programme interactif original.
Projets à venir
Larson s’est engagée à reprendre son rôle de Danvers dans la prochaine suite du film original Captain Marvel. Elle a également trois projets à venir pour la télévision en continu. Elle sera productrice et jouera le rôle de Victoria Woodhull, la première femme candidate à la présidence dans l’histoire américaine, dans un biopic éponyme produit par Amazon Studios. Larson jouera également dans une série dramatique Apple TV+ basée sur la vie d’un officier de la CIA, Amaryllis Fox, et dans le film Netflix Lady Business, qui traite des défis auxquels sont confrontées les femmes entrepreneurs.