Moores var de første ægte borgerrettighedsaktivister i den moderne borgerrettighedsæra i staten Florida. Harry organiserede den første Brevard County-afdeling af NAACP i 1934 og blev dens formand. Han ville senere koordinere afdelinger i hele staten, og i 1941 blev han formand for Florida Conference of NAACP branches.
I 1945 dannede Moore Florida Progressive Voter’s League og blev dens administrerende direktør. Ligaen var med til at hjælpe med at registrere over 100.000 sorte vælgere i staten Florida.
Som leder af Florida State Conference of NAACP, Harry T. Moore kampen mod uretfærdigheder på vegne af statens afroamerikanske befolkning på en række fronter, herunder stemmeret og udligning af lønnen for statens sorte lærere.
Signifikant nok fungerede Moore også som en energisk fortaler mod racistisk vold og lynchning i Florida. Hans indsats for at gøre opmærksom på lynchningen af den afroamerikanske teenager Willie James Howard i 1944 og på den fejlagtige retfærdighedskendelse i Groveland-voldtægtssagen i 1949 er levende eksempler på hans aktivisme på denne front. Moores højlydte kritik af det strafferetlige systems svigt – især retshåndhævelsens uduelighed og medskyldighed og den racisme, der gennemsyrede domstolene – gav en meget tiltrængt kritik af det tragiske krydsfelt mellem Jim Crow og krænkelser af borgerrettighederne.