Bygningen, der ligger på Santa Fe Avenue i Barrio Norte, blev tegnet af arkitekterne Peró og Torres Armengol for impresario Max Glücksmann (1875-1946) og åbnede som teater under navnet Teatro Gran Splendid i maj 1919. Den eklekticistiske bygning har loftsfresker malet af den italienske kunstner Nazareno Orlandi og karyatider skulpteret af Troiano Troiani, hvis værker også pryder gesimsen langs Palacio de la Legislatura de la Ciudad de Buenos Aires.
Teatret havde en kapacitet på 1.050 pladser og afholdt en række forskellige forestillinger, herunder optrædener af tangokunstnerne Carlos Gardel, Francisco Canaro, Roberto Firpo og Ignacio Corsini. Glücksmann startede sin egen radiostation i 1924 (Radio Splendid), som sendte fra bygningen, hvor hans pladeselskab, Nacional Odeón, lavede nogle af de tidlige optagelser af datidens store tangosangere. I slutningen af tyverne blev teatret ombygget til biograf, og i 1929 blev der vist de første lydfilm i Argentina.
Det udsmykkede tidligere teater blev lejet af Grupo Ilhsa i februar 2000. Ilhsa ejer gennem Tematika boghandlerne El Ateneo og Yenny (i alt over 40 butikker) samt forlaget El Ateneo. Bygningen blev efterfølgende renoveret og omdannet til en bog- og musikforretning under ledelse af arkitekten Fernando Manzone; biografsæderne blev fjernet og i stedet blev der opsat bogreoler. Efter renoveringsarbejdet blev El Ateneo Grand Splendid, der er på 2 000 m2, koncernens flagskibsbutik, og i 2007 blev der solgt over 700 000 bøger; over en million mennesker går ind ad dørene hvert år.
Der er blevet opsat siddepladser til kunderne i hele bygningen, herunder de stadig intakte teaterlogen, og der er blevet indrettet en café på bagsiden af det, der engang var scenen. Loftet, de udsmykkede udskæringer, de karminrøde scenetæpper, belysningen i auditoriet og mange arkitektoniske detaljer er bevaret. På trods af ændringerne har bygningen stadig fornemmelsen af det store teater, som den engang var. The Guardian, et fremtrædende britisk tidsskrift, kårede El Ateneo Grand Splendid på andenpladsen på sin liste over verdens ti bedste boghandlere i 2008. I 2019 blev den udnævnt til “verdens smukkeste boghandel” af National Geographic.