Efter succesen med Room spillede Larson en hovedrolle i Free Fire (2016), en actionkomedie om en skudepisode i et pakhus. Hun indvilligede i projektet for at skabe opmærksomhed om våbenvold. Eric Kohn fra IndieWire bemærkede, hvor forskellig Larsons rolle var fra rollen i Room og tilføjede, at hendes “businesslike opførsel endnu engang beviser hendes evne til at kommandere en scene med et enkelt blik”. Kommercielt set lykkedes det ikke filmen at indtjene sin investering på 7 millioner dollars. Hun havde indspillet en rolle i Todd Solondz’ komedie Wiener-Dog, men den blev klippet ud, da Solondz fandt hendes karakter uvæsentlig for historien. Året efter spillede Larson hovedrollen i anden del af MonsterVerse-franchisen med titlen Kong: Skull Island med Tom Hiddleston og Samuel L. Jackson i hovedrollerne. Filmen, der blev optaget i Vietnam, viste hende som fotojournalist i 1970’erne. Det var hendes første projekt med et stort budget, og selv om hun var glad for at spille en rolle, der ikke var defineret af hendes udseende, beklagede hun manglen på kvindelige medspillere. Ann Hornaday fra The Washington Post roste filmens visuelle effekter og mente, at “Larson formår at klare sig selv med meget lidt at lave”. Kong: Skull Island var en kommerciel succes og indtjente over 566 millioner dollars på verdensplan.
Larson promoverer Captain Marvel i 2019
Sidst i 2017 portrætterede Larson Jeannette Walls i The Glass Castle, en filmatisering af Walls’ memoirer, som genforenede hende med Destin Daniel Cretton. Filmen fortæller historien om en ung kvindes forhold til sine nonkonformistiske forældre (spillet af Woody Harrelson og Naomi Watts). Larson var tiltrukket af den komplekse skildring af et forældre-barn-forhold og identificerede sig med dens tema om tilgivelse. Hun arbejdede tæt sammen med Walls og hendes søskende og observerede deres manerer. Peter Bradshaw fra The Guardian brød sig ikke om filmens sentimentalitet, men bemærkede, at “den reddes, bare en smule, af den robuste tilstedeværelse af Brie Larson”. Også dårligt modtaget var den musikalske romantik Basmati Blues, der foregår i Indien, et projekt, som hun havde filmet tilbage i 2013, og som fik kritik på de sociale medier for sin hvide frelserfortælling. Den internationale filmfestival i Toronto i 2017 markerede lanceringen af Larsons spillefilmsdebut som instruktør, komedie-dramaet Unicorn Store, som hun også spillede hovedrollen i. Den blev senere udvalgt til digital distribution af Netflix i 2019. Hun spillede en desillusioneret kunststuderende, der er fascineret af enhjørninger. Larson havde forgæves aflagt audition i 2012 for at spille hovedrollen i filmen, da Miguel Arteta var tilknyttet til at instruere. Efter at produktionen var gået i stå, blev Larson tilbudt at instruere og spille hovedrollen i den. Hun blev tiltrukket af den fantasifulde fortælling og fandt en forbindelse mellem sin figurs rejse og sin erfaring som instruktør. David Ehrlich fra IndieWire kunne ikke lide filmen, men noterede sig Larsons potentiale som filmskaber.
Efter et års fravær fra skærmen spillede Larson hovedrollen som Carol Danvers / Captain Marvel i superheltefilmen Captain Marvel (2019) fra Marvel Cinematic Universe, som markerede Marvel Studios’ første film med en kvinde i spidsen. Selv om hun i første omgang var skeptisk over for at påtage sig en så højt profileret rolle, gik hun med på det efter at have set det som en platform til at styrke unge kvinder og fandt en forbindelse med karakterens fejl og menneskelighed. Som forberedelse til rollen trænede hun judo, boksning og brydning i ni måneder, og hun interagerede med tjenestefolk på Nellis Air Force Base. Stephanie Zacharek fra Time skrev, at “Larson, en indsigtsfuld, lavmælt skuespiller, bærer hele affæren på bedste vis” og bemærkede, hvor meget hun stod frem i filmens mere stille øjeblikke; David Sims fra The Atlantic beklagede manglen på dybde i hendes rolle, men roste skuespillerinden for effektivt at portrættere sin figurs kamp for uafhængighed fra autoritære mænd. Larson gentog sin rolle i Avengers: Endgame, som hun havde indspillet før Captain Marvel. Endgame indtjente 2,79 milliarder dollars på verdensplan og blev dermed den mest indtjenende film nogensinde, og Captain Marvel blev den første superheltefilm med en kvinde i spidsen, der indtjente over 1 milliard dollars på verdensplan.
Også i 2019 spillede Larson sammen med Destin Daniel Cretton for tredje gang i Just Mercy, baseret på Bryan Stevensons erindringsbog om dødsdømte Walter McMillians uretmæssige dom, med Michael B. Jordan og Jamie Foxx i hovedrollerne. Hun indvilligede i at påtage sig birollen som Eva Ansley, en fortaler for Equal Justice Initiative, for at give sin støtte til Crettons fortælling. Owen Gleiberman skrev for Variety, hvor godt hun kanaliserede sin figurs “antsy, cigaretrygende defensivitet”. Året efter producerede og medvirkede Larson i et afsnit af The Messy Truth VR Experience, en virtual reality-serie, for hvilken hun vandt Primetime Emmy Award for Outstanding Original Interactive Program.
Kommende projekter
Larson har forpligtet sig til at gentage sin rolle som Danvers i den kommende efterfølger til den originale Captain Marvel-film. Hun har også tre kommende projekter til streaming-tv. Hun vil fungere som producent og spille hovedrollen som Victoria Woodhull, den første kvindelige præsidentkandidat i USA’s historie, i en biograffilm med samme navn produceret af Amazon Studios. Larson skal også spille hovedrollen i en Apple TV+ dramaserie baseret på CIA-officeren Amaryllis Fox’ liv og Netflix-filmen Lady Business, der handler om kvindelige iværksætteres udfordringer.