Moores var de första verkliga medborgarrättsaktivisterna under den moderna medborgarrättsepoken i delstaten Florida. Harry organiserade den första Brevard County-avdelningen av NAACP 1934 och blev dess ordförande. Han skulle senare samordna avdelningar i hela delstaten och 1941 blev han ordförande för Florida Conference of NAACP branches.
1945 bildade Moore Florida Progressive Voter’s League och blev dess verkställande direktör. Ligan bidrog till att hjälpa till att registrera över 100 000 svarta väljare i delstaten Florida.
I egenskap av chef för Florida State Conference of NAACP, Harry T. Moore kampen mot orättvisor för delstatens afroamerikanska befolkning på ett antal fronter, bland annat rösträtt och utjämning av lönen för delstatens svarta lärare.
Tydligt är att Moore också var en kraftfull förespråkare mot rasistiskt våld och lynchning i Florida. Hans insatser för att uppmärksamma lynchningen av den afroamerikanska tonåringen Willie James Howard 1944 och det felaktiga rättsfallet i Groveland Rape-fallet 1949 är levande exempel på hans aktivism på denna front. Moores högljudda kritik av det straffrättsliga systemets misslyckanden – särskilt de brottsbekämpande myndigheternas oduglighet och delaktighet och den rasism som genomsyrade domstolarna – gav en välbehövlig kritik av den tragiska skärningspunkten mellan Jim Crow och kränkningar av medborgerliga rättigheter.