Byggnaden, som ligger på Santa Fe Avenue i Barrio Norte, ritades av arkitekterna Peró och Torres Armengol för impresario Max Glücksmann (1875-1946) och invigdes som teater under namnet Teatro Gran Splendid i maj 1919. Den eklekticistiska byggnaden har takfresker målade av den italienska konstnären Nazareno Orlandi och karyatider skulpterade av Troiano Troiani, vars verk också pryder taklisten längs Palacio de la Legislatura de la Ciudad de Buenos Aires.
Teatern hade en kapacitet på 1 050 sittplatser och gav en mängd olika föreställningar, bland annat av tangoartisterna Carlos Gardel, Francisco Canaro, Roberto Firpo och Ignacio Corsini. Glücksmann startade sin egen radiostation 1924 (Radio Splendid), som sände från den byggnad där hans skivbolag Nacional Odeón gjorde några av de tidiga inspelningarna av tidens stora tangosångare. I slutet av tjugotalet byggdes teatern om till biograf och 1929 visades de första ljudfilmerna som presenterades i Argentina.
Den utsmyckade före detta teatern hyrdes av Grupo Ilhsa i februari 2000. Ilhsa äger genom Tematika bokhandlarna El Ateneo och Yenny (totalt över 40 butiker) samt förlaget El Ateneo. Byggnaden renoverades senare och omvandlades till en bok- och musikbutik under ledning av arkitekten Fernando Manzone; biografsätet togs bort och i stället installerades bokhyllor. Efter renoveringsarbetena blev El Ateneo Grand Splendid på 2 000 m2 koncernens flaggskeppsbutik och 2007 såldes över 700 000 böcker. Över en miljon människor går in genom dörrarna varje år.
Kundplatser har installerats i hela byggnaden, inklusive de fortfarande intakta teaterlådorna, och ett kafé har skapats på baksidan av det som en gång var scenen. Taket, de utsmyckade sniderierna, de karmosinröda scenridåerna, belysningen i auditoriet och många arkitektoniska detaljer finns kvar. Trots förändringarna har byggnaden fortfarande kvar känslan av den storslagna teater som den en gång var. The Guardian, en framstående brittisk tidskrift, utnämnde El Ateneo Grand Splendid till nummer två på sin lista över världens tio bästa bokhandlar 2008. År 2019 utnämndes den till ”världens vackraste bokhandel” av National Geographic.