Efter framgången med Room spelade Larson en huvudroll i Free Fire (2016), en actionkomedi om en skottlossning i ett lager. Hon gick med på projektet för att uppmärksamma vapenvåldet. Eric Kohn från IndieWire anmärkte på hur annorlunda Larsons roll var jämfört med den i Room och tillade att hennes ”affärsmässiga uppträdande än en gång bevisar hennes förmåga att befalla en scen med en enda blick”. Kommersiellt sett lyckades filmen inte få tillbaka sin investering på 7 miljoner dollar. Hon hade filmat en roll i Todd Solondz komedi Wiener-Dog, men den klipptes bort då Solondz ansåg att hennes karaktär var oviktig för historien. Året därpå spelade Larson huvudrollen i den andra delen av MonsterVerse-franchisen, med titeln Kong: Skull Island, tillsammans med Tom Hiddleston och Samuel L. Jackson. Filmen spelades in i Vietnam och visade henne som fotojournalist på 1970-talet. Det var hennes första projekt med stor budget, och även om hon var glad över att spela en roll som inte definierades av hennes utseende, beklagade hon bristen på kvinnliga medspelare. Ann Hornaday från Washington Post berömde filmens visuella effekter och tyckte att ”Larson lyckas hävda sig med väldigt lite att göra”. Kong: Skull Island var en kommersiell succé och spelade in över 566 miljoner dollar världen över.
Larson promotar Captain Marvel 2019
Senare under 2017 porträtterade Larson Jeannette Walls i The Glass Castle, en filmatisering av Walls memoarer, som återförenade henne med Destin Daniel Cretton. Filmen berättar historien om en ung kvinnas relation till sina nonkonformistiska föräldrar (spelade av Woody Harrelson och Naomi Watts). Larson attraherades av den komplexa skildringen av en föräldra- och barnrelation och identifierade sig med dess tema om förlåtelse. Hon samarbetade nära med Walls och hennes syskon och observerade deras manér. Peter Bradshaw från The Guardian ogillade filmens sentimentalitet men noterade att ”den räddas, bara lite, av Brie Larsons robusta närvaro”. Dåligt mottagna var också den musikaliska romansen Basmati Blues som utspelar sig i Indien, ett projekt som hon filmade redan 2013 och som fick kritik på sociala medier för sitt vita frälsarberättande. Vid Torontos internationella filmfestival 2017 släpptes Larsons långfilmsregiedebut, komedidramat Unicorn Store, där hon också spelade huvudrollen. Den plockades senare ut för digital distribution av Netflix 2019. Hon spelade en desillusionerad konststudent som är fascinerad av enhörningar. Larson hade utan framgång provspelat 2012 för att spela huvudrollen i filmen när Miguel Arteta var knuten till att regissera. Efter att produktionen hade avstannat erbjöds Larson att regissera och spela huvudrollen i den. Hon drogs till den fantasifulla berättelsen och fann en koppling mellan sin karaktärs resa och sin erfarenhet som regissör. David Ehrlich från IndieWire ogillade filmen men noterade Larsons potential som filmskapare.
Efter ett års frånvaro från filmduken spelade Larson huvudrollen som Carol Danvers/Captain Marvel i superhjältefilmen Captain Marvel (2019) från Marvel Cinematic Universe, som markerade Marvel Studios första kvinnoledda film. Även om hon till en början var skeptisk till att ta på sig en så högprofilerad roll gick hon med på det efter att ha sett det som en plattform för att stärka unga kvinnor och fann en koppling till karaktärens brister och mänsklighet. Som förberedelse för rollen tränade hon judo, boxning och brottning i nio månader och umgicks med tjänstepersonal på Nellis Air Force Base. Stephanie Zacharek på Time skrev att ”Larson, en insiktsfull, lågmäld skådespelare, bär hela affären på ett bra sätt” och noterade hur mycket hon stod ut i filmens lugnare stunder. David Sims på The Atlantic beklagade bristen på djup i hennes roll men berömde skådespelerskan för att hon på ett effektivt sätt porträtterade sin karaktärs kamp för oberoende från auktoritära män. Larson återupptog sin roll i Avengers: Endgame, som hon hade spelat in innan Captain Marvel. Endgame spelade in 2,79 miljarder dollar världen över för att rankas som den mest inkomstbringande filmen genom tiderna, och Captain Marvel blev den första kvinnliga superhjältefilmen att samla in över 1 miljard dollar världen över.
Också 2019 spelade Larson tillsammans med Destin Daniel Cretton för tredje gången i Just Mercy, baserad på Bryan Stevensons memoarer om dödsdömde Walter McMillians felaktiga fällande dom, med Michael B. Jordan och Jamie Foxx i huvudrollerna. Hon gick med på att ta på sig birollen som Eva Ansley, en förespråkare för Equal Justice Initiative, för att ge sitt stöd till Crettons berättande. Owen Gleiberman skrev för Variety och noterade hur väl hon kanaliserade sin rollfigurs ”myriga, cigarettrökande försvarsvilja”. Året därpå producerade och medverkade Larson i ett avsnitt av The Messy Truth VR Experience, en virtual reality-serie, för vilken hon vann Primetime Emmy Award för Outstanding Original Interactive Program.
Kommande projekt
Larson har åtagit sig att återuppta sin roll som Danvers i den kommande uppföljaren till den ursprungliga Captain Marvel-filmen. Hon har också tre kommande projekt för strömmande tv. Hon kommer att vara producent och spela huvudrollen som Victoria Woodhull, den första kvinnliga presidentkandidaten i amerikansk historia, i en biopic med samma namn som produceras av Amazon Studios. Larson kommer också att spela huvudrollen i en dramaserie på Apple TV+ som bygger på CIA-officeren Amaryllis Fox’ liv och Netflix-filmen Lady Business, som handlar om utmaningar som kvinnliga entreprenörer ställs inför.