Situado na Avenida Santa Fé no Bairro Norte, o edifício foi projectado pelos arquitectos Peró e Torres Armengol para o empresário Max Glücksmann (1875-1946), e inaugurado como teatro chamado Teatro Gran Splendid em Maio de 1919. O edifício eclético apresenta afrescos de teto pintados pelo artista italiano Nazareno Orlandi e caryatids esculpidos por Troiano Troiani, cujo trabalho também grava a cornija ao longo do Palácio da Legislatura da Cidade de Buenos Aires.
O teatro tinha uma capacidade de 1.050 lugares, e encenou uma variedade de apresentações, incluindo apresentações dos artistas de tango Carlos Gardel, Francisco Canaro, Roberto Firpo e Ignacio Corsini. Glücksmann iniciou sua própria estação de rádio em 1924 (Radio Splendid), que transmitia do prédio onde sua companhia de gravação, Nacional Odeón, fazia algumas das primeiras gravações dos grandes cantores de tango da época. No final dos anos vinte o teatro foi convertido em cinema, e em 1929 mostrou os primeiros filmes sonoros apresentados na Argentina.
O antigo teatro ornamentado foi alugado pelo Grupo Ilhsa em fevereiro de 2000. Ilhsa, através de Tematika, é proprietária das livrarias El Ateneo e Yenny (num total de mais de 40 lojas), assim como da editora El Ateneo. O edifício foi posteriormente renovado e convertido em loja de livros e música sob a direcção do arquitecto Fernando Manzone; as cadeiras de cinema foram retiradas e no seu lugar foram instaladas prateleiras de livros. Após obras de remodelação, os 2.000 m2 de El Ateneo Grand Splendid tornaram-se a principal loja do grupo, e em 2007 foram vendidos mais de 700.000 livros; mais de um milhão de pessoas passam pelas suas portas anualmente.
Cassentos para clientes foram instalados em todo o edifício, incluindo os camarotes de teatro ainda intactos, e foi criado um café na parte de trás do que era outrora o palco. O teto, as esculturas ornamentadas, as cortinas de palco carmesim, a iluminação do auditório e muitos detalhes arquitetônicos permanecem. Apesar das mudanças, o edifício ainda mantém a sensação do grande teatro que outrora foi. O Guardian, um proeminente periódico britânico, nomeado El Ateneo Grand Splendid segundo na sua lista de 2008 das dez melhores livrarias do mundo. Em 2019, foi nomeado “a mais bela livraria do mundo” pela National Geographic.