I Moores furono i primi veri attivisti dei diritti civili della moderna era dei diritti civili nello Stato della Florida. Harry organizzò la prima filiale di Brevard County della NAACP nel 1934 e ne divenne presidente. In seguito avrebbe coordinato le sezioni in tutto lo stato e nel 1941 divenne presidente della Conferenza della Florida delle sezioni NAACP.
Nel 1945 Moore formò la Florida Progressive Voter’s League e ne divenne il direttore esecutivo. La lega fu determinante nell’aiutare a registrare oltre 100.000 elettori neri nello Stato della Florida.
Come capo della Conferenza dello Stato della Florida della NAACP, Harry T. Moore guidò la lotta contro le ingiustizie per conto della popolazione afroamericana dello stato su una serie di fronti, tra cui il diritto di voto e l’equiparazione dello stipendio per gli insegnanti neri dello stato.
Significativamente, Moore servì anche come un forte sostenitore contro la violenza razziale e il linciaggio in Florida. I suoi sforzi nel portare l’attenzione sul linciaggio dell’adolescente afroamericano Willie James Howard nel 1944 e sull’errore giudiziario nel caso dello stupro di Groveland nel 1949 sono esempi vividi del suo attivismo su questo fronte. La vocale critica di Moore ai fallimenti del sistema di giustizia penale – specialmente l’inettitudine e la complicità delle forze dell’ordine e il razzismo che permeava i tribunali – offriva una critica molto necessaria della tragica intersezione tra Jim Crow e le violazioni dei diritti civili.