The Moores were the first true civil rights activists of the modern civil rights era in the State of Florida. Harry 1934-ben megszervezte a NAACP első Brevard megyei fiókját, és annak elnöke lett. Később az egész államban ő koordinálta a fiókokat, 1941-ben pedig a NAACP fiókjainak floridai konferenciájának elnöke lett.
1945-ben Moore megalakította a Florida Progresszív Választók Ligáját, és annak ügyvezető igazgatója lett. A liga jelentős szerepet játszott abban, hogy Florida államban több mint 100 000 fekete szavazót regisztráltattak.
A NAACP Floridai Állami Konferenciájának vezetőjeként Harry T. Moore az állam afroamerikai lakossága nevében több fronton is harcolt az igazságtalanságok ellen, többek között a szavazati jog és az állam fekete tanárai fizetésének kiegyenlítése érdekében.
Mindenképpen Moore a floridai faji erőszak és lincselés elleni erőteljes szószólóként is tevékenykedett. Az ezen a fronton kifejtett aktivizmusának ékes példái azok az erőfeszítései, amelyekkel felhívta a figyelmet az afroamerikai tinédzser, Willie James Howard 1944-es lincselésére és az 1949-es grovelandi nemi erőszak ügyében elkövetett igazságtalanságra. Moore hangos kritikája a büntető igazságszolgáltatási rendszer hibáiról – különösen a bűnüldöző szervek alkalmatlanságáról és bűnrészességéről, valamint a bíróságokat átható rasszizmusról – a Jim Crow és a polgárjogok megsértésének tragikus összefonódásáról nyújtott olyan kritikát, amelyre nagy szükség volt.