Perrault Párizsban született és halt meg. Nagy hatású építészeti munkássága mellett Vitruvius tíz könyvének, az egyetlen fennmaradt római építészeti műnek a francia nyelvre való fordítása révén vált ismertté, amelyet Colbert ösztönzésére írt, és Perrault megjegyzéseivel együtt 1673-ban jelent meg. Ezt követte 1683-ban az építészet öt klasszikus rendjéről szóló értekezése. A párizsi egyetemen orvosi diplomát szerzett orvosként és természetfilozófusként Perrault a Francia Tudományos Akadémia egyik első tagja lett, amikor azt 1666-ban megalapították.
A Louvre keleti homlokzatát egy XIV. Lajos által megbízott bizottság, a Petit Conseil tervezte, amelynek tagjai Louis Le Vau, Charles Le Brun és Perrault voltak. A munkálatokat 1668-ban kezdték el, és 1680-ban már majdnem befejezték, amikor XIV. Lajos már elhagyta a Louvre-t, és figyelmét a versailles-i palotára összpontosította. A keleti homlokzat mögötti szárnyat csak a 19. században, Napóleon megjelenésével fejezték be. A keleti homlokzat végleges tervét Perrault-nak tulajdonítják, aki a déli szárny szélességének megduplázásáról szóló döntéshez szükséges utolsó módosításokat végezte el.
A keleti homlokzat öt részre osztott, a francia klasszicizmus jellegzetes megoldása. A földszinti alagsor egyszerű jellege a páros korinthoszi oszlopokat, amelyeket szigorúan Vitruvius szerint modelleztek, egy árnyékos ürességgel szemben emeli ki, a végeken pavilonokkal. A 16. századra visszatekintő hűvös klasszicizmusában kevés barokknak nevezhető dolog azonosítható. Perrault-nak a tervezésében való részvétele megalapozta építész hírnevét.
Perrault emellett épített egy csillagvizsgálót, a St-Benoît-le-Bétourné templomot, megtervezte Ste-Geneviève új templomát, és oltárt állított a Kisapák templomában, mindez Párizsban. Perrault a Rue St-Antoine-ra tervezett diadalív tervét előnyben részesítették Le Brun és Le Vau versengő terveivel szemben, de csak részben valósították meg kőből. Amikor a boltozatot a 19. században lebontották, kiderült, hogy a leleményes mester olyan módon találta ki a kövek habarcs nélküli egymásba illesztését, hogy az elválaszthatatlan masszává vált.
Az akusztika terén is értékes eredményeket ért el. A hangról szóló értekezése az Oeuvres diverses de Physique et de Mecanique című könyv részét képezte. Későbbi könyvében olyan témákat tárgyal, mint a hanghordozók, a hangforrások és a hangvevők. A zenei akusztikában megjegyezte a rezgés jelentőségét a konszonanciára és a disszonanciára. Az Oeuvres diverses “De la Musique des Anciens” című tanulmányában azt tárgyalta, hogy a hangok kombinációi hogyan eredményezik a harmóniát. Az európai zenéről szóló régi kéziratok kritikai vizsgálatát is tartalmazza.
Bátyjára, Charles Perrault-ra úgy emlékeznek, mint a Hamupipőke régi történetének klasszikus újramesélőjére más mesék mellett.