The Moores were the first true civil rights activists of the modern civil rights era in the State of Florida. Harry järjesti NAACP:n ensimmäisen Brevard Countyn osaston vuonna 1934 ja hänestä tuli sen puheenjohtaja. Myöhemmin hän koordinoi osastoja eri puolilla osavaltiota, ja vuonna 1941 hänestä tuli NAACP:n osastojen Floridan konferenssin puheenjohtaja.
Vuonna 1945 Moore perusti Florida Progressive Voter’s League -järjestön ja hänestä tuli sen toiminnanjohtaja. Liiga auttoi osaltaan rekisteröimään yli 100 000 mustaa äänestäjää Floridan osavaltiossa.
NAACP:n Floridan osavaltiokonferenssin johtajana Harry T. Moore johti taistelua epäoikeudenmukaisuuksia vastaan osavaltion afroamerikkalaisen väestön puolesta monilla rintamilla, mukaan lukien äänioikeus ja osavaltion mustien opettajien palkkauksen tasaaminen.
Merkittävää on, että Moore toimi myös voimakkaana rotuväkivallan ja lynkkauksen vastustajana Floridassa. Hänen pyrkimyksensä kiinnittää huomiota afroamerikkalaisen teini-ikäisen Willie James Howardin lynkkaukseen vuonna 1944 ja Grovelandin raiskaustapauksen väärään oikeudenkäyntiin vuonna 1949 ovat eläviä esimerkkejä hänen aktivismistaan tällä rintamalla. Mooren äänekäs kritiikki rikosoikeusjärjestelmän epäonnistumisia kohtaan – erityisesti lainvalvontaviranomaisten kyvyttömyyttä ja osallisuutta sekä tuomioistuimia läpäisevää rasismia kohtaan – tarjosi kipeästi kaivattua kritiikkiä Jim Crow’n ja kansalaisoikeusrikkomusten traagisesta yhtymäkohdasta.