Perrault syntyi ja kuoli Pariisissa. Vaikutusvaltaisen arkkitehtuurinsa ohella hän tuli tunnetuksi ainoan säilyneen roomalaisen arkkitehtuuria käsittelevän teoksen, Vitruviuksen kymmenen kirjan, ranskankielisestä käännöksestä, jonka hän kirjoitti Colbertin aloitteesta ja joka julkaistiin Perrault’n huomautuksin varustettuna vuonna 1673. Hänen tutkielmansa viidestä klassisesta arkkitehtuurin järjestyksestä ilmestyi vuonna 1683. Lääkärinä ja luonnonfilosofina Pariisin yliopistosta valmistuneesta Perrault’sta tuli yksi Ranskan tiedeakatemian ensimmäisistä jäsenistä, kun Ranskan tiedeakatemia perustettiin vuonna 1666.
Louis XIV:n tilaama komitea, Petit Conseil, johon kuuluivat Louis Le Vau, Charles Le Brun ja Perrault, suunnitteli Louvren itäjulkisivun. Se aloitettiin vuonna 1668 ja saatiin lähes valmiiksi vuonna 1680, jolloin Ludvig XIV oli jo luopunut Louvresta ja keskittynyt Versaillesin palatsiin. Itäisen julkisivun takana oleva siipi valmistui vasta 1800-luvulla Napoleonin myötä. Itäisen julkisivun lopullisen suunnittelun katsotaan olevan Perrault’n ansiota, joka teki viimeiset muutokset, joita tarvittiin eteläsiiven leveyden kaksinkertaistamispäätöksen vuoksi.
Viiteen osaan jaettu itäjulkisivu on tyypillinen ranskalaisen klassismin ratkaisu. Pohjakerroksen kellarikerroksen yksinkertainen luonne asettaa parittaiset korinttilaiset pylväät, jotka on mallinnettu tiukasti Vitruviuksen mukaan, varjostettua tyhjiötä vasten, jonka päissä on paviljonkeja. Vähän, mitä voisi kutsua barokiksi, on tunnistettavissa sen viileässä klassismissa, joka katsoo 1500-luvulle. Perrault’n osallistuminen sen suunnitteluun vakiinnutti hänen maineensa arkkitehtina.
Perrault rakennutti myös observatorion, St-Benoît-le-Bétournén kirkon, suunnitteli uuden Ste-Genevièven kirkon ja pystytti alttarin Pienten isien kirkkoon, kaikki Pariisissa. Perrault’n suunnitelma Rue St-Antoine -kadun riemukaaresta sai etusijan Le Brunin ja Le Vau’n kilpaileviin suunnitelmiin nähden, mutta se toteutettiin vain osittain kiveen. Kun kaari purettiin 1800-luvulla, havaittiin, että nerokas mestari oli keksinyt keinon, jolla kivet voitiin lukita toisiinsa ilman laastia niin, että niistä oli tullut erottamaton massa.
Lisäksi hän antoi arvokkaan panoksen akustiikan alalla. Hänen tutkielmansa äänestä oli osa kirjaa Oeuvres diverses de Physique et de Mecanique. Myöhemmässä kirjassaan hän käsittelee muun muassa äänivälineitä, äänen lähteitä ja äänen vastaanottimia. Musiikkiakustiikassa hän totesi värähtelyn merkityksen konsonanssiin ja dissonanssiin. Hänen Oeuvres diverses -teokseen sisältyvässä tutkimuksessaan ”De la Musique des Anciens” käsiteltiin sitä, miten nuottien yhdistelmillä saadaan aikaan harmoniaa. Se sisältää myös kriittisiä tutkimuksia vanhoista eurooppalaista musiikkia käsittelevistä käsikirjoituksista.
Hänen veljensä Charles Perrault muistetaan muiden satujen ohella Tuhkimon vanhan tarinan klassisena uudelleenkertojana.