Room-elokuvan menestyksen jälkeen Larson teki pääroolin Free Fire (2016) -toimintakomediassa, joka kertoo ammuskelusta varastossa. Hän suostui projektiin tuodakseen huomiota aseväkivaltaan. IndieWiren Eric Kohn huomautti, kuinka erilainen Larsonin rooli oli kuin Roomissa, ja lisäsi, että hänen ”asiallinen käytöksensä todistaa jälleen kerran hänen kykynsä komentaa kohtausta yhdellä katseella”. Kaupallisesti elokuva ei saanut takaisin 7 miljoonan dollarin sijoitustaan. Hän oli kuvannut roolin Todd Solondzin komediassa Wiener-Dog, mutta se leikattiin pois, kun Solondz piti hänen hahmoaan tarinan kannalta epäolennaisena. Seuraavana vuonna Larson näytteli MonsterVerse-franchisingin toisessa osassa Kong: Skull Island, jonka pääosissa olivat Tom Hiddleston ja Samuel L. Jackson. Vietnamissa kuvatussa elokuvassa hän näytteli kuvajournalistia 1970-luvulla. Se oli hänen ensimmäinen suuren budjetin projektinsa, ja vaikka hän oli iloinen saadessaan näytellä roolia, jota hänen ulkonäkönsä ei määrittänyt, hän valitteli naispuolisten vastanäyttelijöiden puutetta. The Washington Post -lehden Ann Hornaday kehui elokuvan visuaalisia tehosteita ja oli sitä mieltä, että ”Larson onnistuu pitämään pintansa, vaikka hänellä on hyvin vähän tekemistä”. Kong: Skull Island oli kaupallinen menestys ja tuotti maailmanlaajuisesti yli 566 miljoonaa dollaria.
Larson promoaa Kapteeni Marvelia vuonna 2019
Myöhemmin vuonna 2017 Larson esitti Jeannette Wallsia The Glass Castle -elokuvassa (The Glass Castle – Lasilinna), joka on adaptaatio Wallsin muistelmateoksesta ja joka yhdisti hänet jälleen Destin Daniel Crettonin kanssa. Se kertoo nuoren naisen suhteesta hänen nonkonformistisiin vanhempiinsa (joita esittävät Woody Harrelson ja Naomi Watts). Larsonia viehätti vanhemman ja lapsen välisen suhteen monimutkainen kuvaus ja hän samaistui sen anteeksiannon teemaan. Hän teki tiivistä yhteistyötä Wallsin ja tämän sisarusten kanssa ja tarkkaili heidän maneerejaan. The Guardianin Peter Bradshaw ei pitänyt elokuvan sentimentaalisuudesta, mutta totesi, että ”sen pelastaa, vain hieman, Brie Larsonin vankka läsnäolo”. Huonon vastaanoton sai myös Intiaan sijoittuva musikaalinen romanssi Basmati Blues, jonka hän oli kuvannut jo vuonna 2013 ja joka sai sosiaalisessa mediassa kritiikkiä valkoisen pelastajan narratiivinsa vuoksi. Toronton kansainvälisillä elokuvajuhlilla 2017 julkaistiin Larsonin ohjaajadebyytti, komedia-draama Unicorn Store, jossa hän myös näytteli. Se valittiin myöhemmin Netflixin digitaaliseen jakeluun vuonna 2019. Hän näytteli yksisarvisiin hurahtanutta, pettynyttä taideopiskelijaa. Larson oli koe-esiintynyt epäonnistuneesti vuonna 2012 elokuvan pääosaan, kun Miguel Arteta oli kiinnitetty ohjaajaksi. Kun tuotanto oli pysähtynyt, Larsonille tarjottiin mahdollisuutta ohjata ja tähdittää sitä. Häntä viehätti mielikuvituksellinen kerronta ja hän löysi yhteyden hahmonsa matkan ja kokemuksensa välillä ohjaajana. IndieWiren David Ehrlich ei pitänyt elokuvasta, mutta pani merkille Larsonin potentiaalin elokuvantekijänä.
Vuoden mittaisen valkokangaspoissaolon jälkeen Larson näytteli Carol Danversin / Captain Marvelin roolissa Marvel Cinematic Universen supersankarielokuvassa Captain Marvel (2019), joka oli Marvel Studiosin ensimmäinen naisjohtoinen elokuva. Vaikka hän suhtautui aluksi epäilevästi näin korkean profiilin rooliin, hän suostui nähtyään sen alustana nuorten naisten voimaannuttamiselle ja löysi yhteyden hahmon virheisiin ja inhimillisyyteen. Rooliin valmistautuessaan hän harjoitteli judoa, nyrkkeilyä ja painia yhdeksän kuukauden ajan ja oli vuorovaikutuksessa palvelushenkilöstön kanssa Nellis-ilmavoimien tukikohdassa. Stephanie Zacharek Time-lehdestä kirjoitti, että ”Larson, tarkkanäköinen, hillitty näyttelijä, kantaa koko jutun taitavasti”, ja pani merkille, miten paljon hän erottui elokuvan hiljaisempina hetkinä; David Sims The Atlantic -lehdestä harmitteli roolinsa syvyyden puutetta, mutta kehui näyttelijää siitä, että hän kuvasi tehokkaasti hahmonsa kamppailua itsenäisyydestä autoritäärisistä miehistä. Larson esitti roolinsa uudelleen elokuvassa Avengers: Endgame, jonka hän oli kuvannut ennen Captain Marvelia. Endgame tuotti maailmanlaajuisesti 2,79 miljardia dollaria ja oli kaikkien aikojen tuottoisin elokuva, ja Captain Marvelista tuli ensimmäinen naisjohtoinen supersankarielokuva, joka keräsi maailmanlaajuisesti yli miljardi dollaria.
Vuonna 2019 Larson teki kolmannen kerran yhteistyötä Destin Daniel Crettonin kanssa elokuvassa Just Mercy (Vain armoa), joka perustuu Bryan Stevensonin muistelmateokseen kuolemaantuomitun vanki Walter McMillianin vääränlaisesta tuomiosta, ja jonka pääosissa näyttelevät Michael B. Jordan ja Jamie Foxx. Hän suostui ottamaan sivuosaan Eva Ansleyn, Equal Justice Initiative -järjestön puolestapuhujan, antaakseen tukensa Crettonin tarinankerronnalle. Variety-lehdessä Owen Gleiberman totesi, miten hyvin hän kanavoi hahmonsa ”ankeaa, tupakkaa polttavaa puolustuskykyä”. Seuraavana vuonna Larson tuotti ja esiintyi The Messy Truth VR Experience -virtuaalitodellisuussarjan jaksossa, josta hän voitti Primetime Emmy -palkinnon erinomaisesta alkuperäisestä interaktiivisesta ohjelmasta.
Tulevat projektit
Larson on lupautunut uusimaan Danversin roolinsa alkuperäisen Captain Marvel -elokuvan tulevassa jatko-osassa. Hänellä on myös kolme tulevaa projektia suoratoistotelevisiolle. Hän toimii tuottajana ja näyttelee Victoria Woodhullia, Yhdysvaltain historian ensimmäistä naispuolista presidenttiehdokasta, Amazon Studiosin tuottamassa samannimisessä elämäkertaelokuvassa. Larson tähdittää myös Apple TV+:n draamasarjaa, joka perustuu CIA:n agentti Amaryllis Foxin elämään, sekä Netflixin elokuvaa Lady Business, joka kertoo naisyrittäjien kohtaamista haasteista.