The Moores au fost primii activiști adevărați pentru drepturile civile din epoca modernă a drepturilor civile din statul Florida. Harry a organizat prima filială din Brevard County a NAACP în 1934 și a devenit președintele acesteia. Ulterior, el va coordona secții în tot statul, iar în 1941 a devenit președinte al Conferinței din Florida a filialelor NAACP.
În 1945, Moore a format Florida Progressive Voter’s League și a devenit directorul executiv al acesteia. Liga a contribuit decisiv la înregistrarea a peste 100.000 de alegători de culoare în statul Florida.
În calitate de șef al Conferinței de stat din Florida a NAACP, Harry T. Moore a condus lupta împotriva nedreptăților în numele populației afro-americane din stat pe mai multe fronturi, inclusiv dreptul la vot și egalizarea salariilor pentru profesorii de culoare din stat.
Semnificativ, Moore a fost, de asemenea, un apărător energic împotriva violenței rasiale și a linșajului în Florida. Eforturile sale de a atrage atenția asupra linșării adolescentului afro-american Willie James Howard în 1944 și asupra erorii judiciare în cazul violului din Groveland din 1949 sunt exemple vii ale activismului său pe acest front. Critica vocală a lui Moore cu privire la eșecurile sistemului de justiție penală – în special inepția și complicitatea forțelor de ordine și rasismul care pătrundea în tribunale – a oferit o critică foarte necesară a intersecției tragice dintre Jim Crow și încălcarea drepturilor civile.
.