The Moores were the first true true civil rights activists of the modern civil rights era in the State of Florida. Harry organizou a primeira filial da NAACP do Condado de Brevard em 1934 e tornou-se seu presidente. Mais tarde ele coordenaria os capítulos em todo o estado, e em 1941 tornou-se Presidente da Conferência da Flórida das filiais da NAACP.
Em 1945 Moore formou a Florida Progressive Voter’s League e tornou-se seu Diretor Executivo. A liga foi fundamental para ajudar a registrar mais de 100.000 eleitores negros no Estado da Flórida.
Como chefe da Conferência Estadual da NAACP na Flórida, Harry T. Moore liderou a luta contra as injustiças em nome da população afro-americana do estado em várias frentes, incluindo o direito de voto e a equiparação de salários para os professores negros do estado.
Significativamente, Moore também serviu como um forte defensor contra a violência racial e o linchamento na Flórida. Seus esforços em chamar a atenção para o linchamento do adolescente afro-americano Willie James Howard em 1944 e para o aborto da justiça no caso Groveland Rape em 1949 são exemplos vívidos de seu ativismo nessa frente. As críticas vocais de Moore às falhas do sistema de justiça criminal – especialmente a inépcia e cumplicidade da aplicação da lei e o racismo que permeou os tribunais – oferecem uma crítica muito necessária à trágica intersecção entre Jim Crow e as violações dos direitos civis.