The Moores waren de eerste echte burgerrechtenactivisten van het moderne burgerrechtentijdperk in de staat Florida. Harry organiseerde de eerste Brevard County afdeling van de NAACP in 1934 en werd de voorzitter. Later zou hij afdelingen in de hele staat coördineren en in 1941 werd hij voorzitter van de Florida Conferentie van NAACP afdelingen.
In 1945 richtte Moore de Florida Progressive Voter’s League op en werd er uitvoerend directeur van. De liga was instrumenteel in het helpen registreren van meer dan 100.000 zwarte kiezers in de staat Florida.
Als het hoofd van de Florida State Conference van de NAACP, Harry T. Moore de strijd tegen onrechtvaardigheden namens de Afro-Amerikaanse bevolking van de staat op een aantal fronten, waaronder stemrecht en de gelijkschakeling van de lonen voor de zwarte leraren van de staat.
Significant is dat Moore ook diende als een krachtig pleitbezorger tegen raciaal geweld en lynchpartijen in Florida. Zijn inspanningen om de aandacht te vestigen op het lynchen van de Afro-Amerikaanse tiener Willie James Howard in 1944 en op de gerechtelijke dwaling in de Groveland verkrachtingszaak in 1949 zijn levendige voorbeelden van zijn activisme op dit front. Moore’s vocale kritiek op het falen van het strafrechtsysteem – in het bijzonder de onbekwaamheid en medeplichtigheid van de rechtshandhaving en het racisme dat de rechtbanken doordrong – leverde een hoognodige kritiek op het tragische snijpunt van Jim Crow en schendingen van burgerrechten.