Gelegen aan Santa Fe Avenue in Barrio Norte, werd het gebouw ontworpen door architecten Peró en Torres Armengol voor impresario Max Glücksmann (1875-1946), en geopend als een theater genaamd Teatro Gran Splendid in mei 1919. Het eclectische gebouw heeft plafondfresco’s geschilderd door de Italiaanse kunstenaar Nazareno Orlandi en kariatiden gebeeldhouwd door Troiano Troiani, wiens werk ook de kroonlijst siert van het Palacio de la Legislatura de la Ciudad de Buenos Aires.
Het theater had een capaciteit van 1.050 zitplaatsen, en er werden verschillende voorstellingen gegeven, waaronder optredens van de tangoartiesten Carlos Gardel, Francisco Canaro, Roberto Firpo en Ignacio Corsini. Glücksmann begon zijn eigen radiostation in 1924 (Radio Splendid), dat uitzond vanuit het gebouw waar zijn platenmaatschappij, Nacional Odeón, enkele van de eerste opnamen van de grote tangozangers van die tijd maakte. Aan het eind van de jaren twintig werd het theater omgebouwd tot bioscoop, en in 1929 werden er de eerste geluidsfilms vertoond die in Argentinië werden gepresenteerd.
Het sierlijke voormalige theater werd in februari 2000 gehuurd door Grupo Ilhsa. Ilhsa is, via Tematika, eigenaar van de boekhandels El Ateneo en Yenny (in totaal meer dan 40 winkels), en van de uitgeverij El Ateneo. Het gebouw werd vervolgens onder leiding van architect Fernando Manzone gerenoveerd en omgebouwd tot een boeken- en muziekwinkel; de bioscoopstoelen werden verwijderd en in de plaats daarvan werden boekenplanken geïnstalleerd. Na de renovatie werd de 2.000 m2 grote El Ateneo Grand Splendid het paradepaardje van de groep en in 2007 werden er meer dan 700.000 boeken verkocht; jaarlijks lopen er meer dan een miljoen mensen door de deuren.
In het hele gebouw zijn zitplaatsen voor de klanten geïnstalleerd, met inbegrip van de nog intacte theaterboxen, en er is een café ingericht aan de achterkant van wat eens het toneel was. Het plafond, het sierlijke houtsnijwerk, de purperrode toneelgordijnen, de zaalverlichting en vele architectonische details zijn bewaard gebleven. Ondanks de veranderingen heeft het gebouw nog steeds het gevoel van het grootse theater dat het ooit was. The Guardian, een vooraanstaand Brits tijdschrift, noemde El Ateneo Grand Splendid tweede in zijn 2008 lijst van ’s werelds tien beste boekhandels. In 2019 werd het de “mooiste boekhandel ter wereld” genoemd door de National Geographic.