Na het succes van Room speelde Larson een hoofdrol in Free Fire (2016), een actie-komedie over een schietpartij in een pakhuis. Ze stemde in met het project om aandacht te vragen voor wapengeweld. Eric Kohn van IndieWire merkte op hoe anders Larsons rol was dan die van Room en voegde eraan toe dat haar “zakelijke houding opnieuw bewijst dat ze in staat is om een scène te commanderen met een enkele blik”. Commercieel kon de film zijn investering van 7 miljoen dollar niet terugverdienen. Ze had een rol gefilmd in Todd Solondz’s komedie Wiener-Dog, maar die werd geschrapt toen Solondz vond dat haar personage niet essentieel was voor het verhaal. Het jaar daarop speelde Larson in de tweede aflevering van de MonsterVerse franchise, Kong: Skull Island, met Tom Hiddleston en Samuel L. Jackson in de hoofdrollen. De film werd gefilmd in Vietnam en toonde haar als een fotojournalist in de jaren 1970. Het was haar eerste big-budget project, en hoewel ze blij was een rol te spelen die niet bepaald werd door haar uiterlijk, betreurde ze het gebrek aan vrouwelijke medespelers. Ann Hornaday van The Washington Post prees de visuele effecten van de film en vond dat “Larson erin slaagt zich staande te houden met heel weinig te doen”. Kong: Skull Island was een commercieel succes en verdiende wereldwijd meer dan $ 566 miljoen.
Larson promoot Captain Marvel in 2019
Later in 2017 vertolkte Larson Jeannette Walls in The Glass Castle, een bewerking van Walls’ memoires, die haar herenigde met Destin Daniel Cretton. Het vertelt het verhaal van de relatie van een jonge vrouw met haar non-conformistische ouders (gespeeld door Woody Harrelson en Naomi Watts). Larson voelde zich aangetrokken tot de complexe weergave van een ouder-kind relatie en identificeerde zich met het thema van vergeving. Ze werkte nauw samen met Walls en haar broers en zussen en observeerde hun maniertjes. Peter Bradshaw van The Guardian had een hekel aan de sentimentaliteit van de film, maar merkte op dat “het wordt gered, slechts een beetje, door de robuustheid van Brie Larson’s aanwezigheid”. Ook slecht ontvangen was de in India gesitueerde muzikale romance Basmati Blues, een project dat ze al in 2013 had gefilmd en dat kritiek kreeg op sociale media vanwege het witte redder verhaal. Het 2017 Toronto International Film Festival markeerde de release van Larson’s speelfilm regiedebuut, het komedie-drama Unicorn Store, waarin ze ook de hoofdrol speelde. Het werd later geplukt voor digitale distributie door Netflix in 2019. Ze speelde een gedesillusioneerde kunststudente die gefascineerd is door eenhoorns. Larson had in 2012 zonder succes auditie gedaan om in de film te spelen toen Miguel Arteta was bevestigd om te regisseren. Nadat de productie werd stopgezet, werd Larson aangeboden om te regisseren en de hoofdrol te spelen. Ze voelde zich aangetrokken tot de fantasierijke vertelling en vond een verband tussen de reis van haar personage en haar ervaring als regisseur. David Ehrlich van IndieWire had een hekel aan de film, maar nam nota van Larson’s potentieel als filmmaker.
Na een jaar lange afwezigheid van het scherm, speelde Larson als Carol Danvers / Captain Marvel in de Marvel Cinematic Universe superheldenfilm Captain Marvel (2019), die de eerste door vrouwen geleide film van Marvel Studios markeerde. Hoewel ze aanvankelijk sceptisch was over het op zich nemen van zo’n high-profile rol, stemde ze ermee in nadat ze het zag als een platform om jonge vrouwen te empoweren en een connectie vond met de gebreken en menselijkheid van het personage. Ter voorbereiding op de rol volgde ze negen maanden lang judo-, boks- en worsteltraining, en ging ze om met dienstpersoneel op de Nellis Air Force Base. Stephanie Zacharek van Time schreef dat “Larson, een opmerkzame, ingetogen acteur, de hele zaak capabel draagt” en merkte op hoezeer ze opviel in de rustigere momenten van de film; David Sims van The Atlantic betreurde het gebrek aan diepgang in haar rol maar prees de actrice voor het effectief uitbeelden van de strijd van haar personage voor onafhankelijkheid van autoritaire mannen. Larson herhaalde haar rol in Avengers: Endgame, die ze vóór Captain Marvel had gefilmd. Endgame verdiende wereldwijd $ 2,79 miljard om te rangschikken als de hoogst verdienende film aller tijden, en Captain Marvel werd de eerste door vrouwen geleide superheldenfilm die wereldwijd meer dan $ 1 miljard verzamelde.
Ook in 2019 werkte Larson voor de derde keer samen met Destin Daniel Cretton in Just Mercy, gebaseerd op het memoires van Bryan Stevenson over de onterechte veroordeling van ter dood veroordeelde Walter McMillian, met Michael B. Jordan en Jamie Foxx in de hoofdrollen. Ze stemde in met de bijrol van Eva Ansley, een advocate voor het Equal Justice Initiative, om haar steun te geven aan Cretton’s verhaal. Owen Gleiberman schreef voor Variety hoe goed ze de “ongedurige, sigarettenrokende defensiviteit” van haar personage kanaliseren. Het jaar daarop produceerde Larson en verscheen ze in een aflevering van The Messy Truth VR Experience, een virtual reality-serie, waarvoor ze de Primetime Emmy Award won voor Outstanding Original Interactive Program.
Upcoming projects
Larson heeft toegezegd om haar rol als Danvers te hernemen in het aankomende vervolg op de originele Captain Marvel-film. Ze heeft ook drie aankomende projecten voor streaming televisie. Ze zal dienen als de producent en ster als Victoria Woodhull, de eerste vrouwelijke presidentskandidaat in de Amerikaanse geschiedenis, in een gelijknamige biopic geproduceerd door Amazon Studios. Larson zal ook de hoofdrol spelen in een Apple TV+ dramaserie gebaseerd op het leven van CIA-officier Amaryllis Fox, en de Netflix-film Lady Business, over uitdagingen waarmee vrouwelijke ondernemers worden geconfronteerd.