Los Moores fueron los primeros verdaderos activistas de los derechos civiles de la era moderna de los derechos civiles en el Estado de Florida. Harry organizó la primera rama del Condado de Brevard de la NAACP en 1934 y se convirtió en su presidente. Más tarde coordinaría las filiales de todo el estado y, en 1941, se convirtió en presidente de la Conferencia de filiales de la NAACP de Florida.
En 1945, Moore creó la Liga de Votantes Progresistas de Florida y se convirtió en su director ejecutivo. La liga fue fundamental para ayudar a registrar a más de 100.000 votantes negros en el estado de Florida.
Como jefe de la Conferencia Estatal de Florida de la NAACP, Harry T. Moore lideró la lucha contra las injusticias en nombre de la población afroamericana del estado en varios frentes, como el derecho al voto y la equiparación salarial de los maestros negros del estado.
De manera significativa, Moore también fue un enérgico defensor de la violencia racial y los linchamientos en Florida. Sus esfuerzos por llamar la atención sobre el linchamiento del adolescente afroamericano Willie James Howard en 1944 y sobre el error judicial en el caso de la violación de Groveland en 1949 son vívidos ejemplos de su activismo en este frente. Las críticas de Moore a los fallos del sistema de justicia penal -especialmente la ineptitud y la complicidad de las fuerzas del orden y el racismo que impregnaba los tribunales- ofrecieron una crítica muy necesaria de la trágica intersección entre Jim Crow y las violaciones de los derechos civiles.