Situado en la avenida Santa Fe, en el Barrio Norte, el edificio fue diseñado por los arquitectos Peró y Torres Armengol para el empresario Max Glücksmann (1875-1946), e inaugurado como teatro Gran Splendid en mayo de 1919. El edificio, de estilo ecléctico, presenta frescos en el techo pintados por el artista italiano Nazareno Orlandi y cariátides esculpidas por Troiano Troiani, cuya obra también adorna la cornisa del Palacio de la Legislatura de la Ciudad de Buenos Aires.
El teatro tenía un aforo de 1.050 personas, y en él se representaron diversos espectáculos, como las actuaciones de los artistas del tango Carlos Gardel, Francisco Canaro, Roberto Firpo e Ignacio Corsini. Glücksmann fundó su propia emisora de radio en 1924 (Radio Splendid), que emitía desde el edificio donde su compañía discográfica, Nacional Odeón, realizó algunas de las primeras grabaciones de los grandes cantantes de tango de la época. A finales de los años veinte el teatro se convirtió en un cine, y en 1929 se proyectaron las primeras películas sonoras presentadas en Argentina.
El antiguo y ornamentado teatro fue alquilado por el Grupo Ilhsa en febrero de 2000. Ilhsa, a través de Tematika, es propietaria de las librerías El Ateneo y Yenny (que suman más de 40 tiendas), así como de la editorial El Ateneo. Posteriormente, el edificio fue reformado y convertido en librería y tienda de música bajo la dirección del arquitecto Fernando Manzone; se retiraron las butacas del cine y en su lugar se instalaron estanterías para libros. Tras las obras de reforma, El Ateneo Grand Splendid, de 2.000 m2, se convirtió en la tienda insignia del grupo, y en 2007 vendió más de 700.000 libros; más de un millón de personas pasan por sus puertas anualmente.
Se han instalado asientos para los clientes en todo el edificio, incluidos los palcos del teatro que aún se conservan, y se ha creado una cafetería en la parte trasera de lo que fue el escenario. El techo, las tallas ornamentales, las cortinas carmesí del escenario, la iluminación del auditorio y muchos detalles arquitectónicos permanecen. A pesar de los cambios, el edificio sigue conservando la sensación del gran teatro que fue. The Guardian, una destacada publicación británica, nombró a El Ateneo Grand Splendid segunda en su lista de 2008 de las diez mejores librerías del mundo. En 2019, fue nombrada la «librería más bonita del mundo» por el National Geographic.