Das an der Avenida Santa Fe im Barrio Norte gelegene Gebäude wurde von den Architekten Peró und Torres Armengol für den Impresario Max Glücksmann (1875-1946) entworfen und im Mai 1919 als Theater namens Teatro Gran Splendid eröffnet. Das eklektizistische Gebäude weist Deckenfresken des italienischen Künstlers Nazareno Orlandi und Karyatiden von Troiano Troiani auf, dessen Werk auch das Gesims des Palacio de la Legislatura de la Ciudad de Buenos Aires ziert.
Das Theater hatte eine Kapazität von 1.050 Plätzen und bot eine Vielzahl von Aufführungen, darunter Auftritte der Tango-Künstler Carlos Gardel, Francisco Canaro, Roberto Firpo und Ignacio Corsini. Glücksmann gründete 1924 seinen eigenen Radiosender (Radio Splendid), der von dem Gebäude aus sendete, in dem seine Schallplattenfirma Nacional Odeón einige der ersten Aufnahmen der großen Tangosänger der Zeit machte. In den späten zwanziger Jahren wurde das Theater in ein Kino umgewandelt, in dem 1929 die ersten Tonfilme Argentiniens gezeigt wurden.
Das schmucke ehemalige Theater wurde im Februar 2000 von Grupo Ilhsa gepachtet. Ilhsa besitzt über Tematika die Buchhandlungen El Ateneo und Yenny (insgesamt über 40 Geschäfte) sowie den Verlag El Ateneo. Das Gebäude wurde anschließend renoviert und unter der Leitung des Architekten Fernando Manzone in einen Buch- und Musikladen umgewandelt; die Kinosessel wurden entfernt und an ihrer Stelle wurden Bücherregale aufgestellt. Nach der Renovierung wurde das 2.000 m2 große El Ateneo Grand Splendid zum Flaggschiff der Gruppe und verkaufte 2007 mehr als 700.000 Bücher; mehr als eine Million Menschen gehen jährlich durch seine Türen.
Im gesamten Gebäude wurden Sitzgelegenheiten für die Kunden installiert, einschließlich der noch erhaltenen Logen, und im hinteren Bereich der ehemaligen Bühne wurde ein Café eingerichtet. Die Decke, die kunstvollen Schnitzereien, die karminroten Bühnenvorhänge, die Beleuchtung des Zuschauerraums und viele architektonische Details sind erhalten geblieben. Trotz der Veränderungen vermittelt das Gebäude immer noch den Eindruck des großen Theaters, das es einst war. Die renommierte britische Zeitschrift The Guardian wählte El Ateneo Grand Splendid 2008 auf den zweiten Platz ihrer Liste der zehn besten Buchhandlungen der Welt. Im Jahr 2019 wurde es vom National Geographic zur „schönsten Buchhandlung der Welt“ ernannt.