Die Moores waren die ersten echten Bürgerrechtsaktivisten der modernen Bürgerrechtsära im Staat Florida. Harry organisierte 1934 die erste Ortsgruppe der NAACP in Brevard County und wurde ihr Präsident. Später koordinierte er Ortsgruppen im ganzen Bundesstaat und wurde 1941 Präsident der Florida Conference of NAACP branches.
1945 gründete Moore die Florida Progressive Voter’s League und wurde ihr Executive Director. Die Liga war maßgeblich an der Registrierung von über 100.000 schwarzen Wählern im Bundesstaat Florida beteiligt.
Als Leiter der Florida State Conference der NAACP führte Harry T. Moore führte den Kampf gegen Ungerechtigkeiten im Namen der afroamerikanischen Bevölkerung des Staates an einer Reihe von Fronten, darunter das Wahlrecht und die Angleichung der Gehälter für die schwarzen Lehrer des Staates.
Bezeichnenderweise war Moore auch ein energischer Verfechter gegen rassistische Gewalt und Lynchjustiz in Florida. Seine Bemühungen, die Aufmerksamkeit auf den Lynchmord an dem afroamerikanischen Teenager Willie James Howard im Jahr 1944 und auf den Justizirrtum im Vergewaltigungsfall von Groveland im Jahr 1949 zu lenken, sind anschauliche Beispiele für seinen Aktivismus an dieser Front. Moores lautstarke Kritik an den Fehlern des Strafrechtssystems – insbesondere an der Unfähigkeit und Komplizenschaft der Strafverfolgungsbehörden und dem Rassismus, der die Gerichte durchdrang – lieferte eine dringend benötigte Kritik an der tragischen Überschneidung von Jim Crow und Bürgerrechtsverletzungen.