Moorovi byli prvními skutečnými aktivisty za občanská práva v moderní éře občanských práv ve státě Florida. Harry v roce 1934 zorganizoval první pobočku NAACP v Brevard County a stal se jejím předsedou. Později koordinoval pobočky po celém státě a v roce 1941 se stal prezidentem Floridské konference poboček NAACP.
V roce 1945 Moore založil Floridskou ligu pokrokových voličů a stal se jejím výkonným ředitelem. Liga se zasloužila o registraci více než 100 000 černošských voličů ve státě Florida.
Jako předseda floridské státní konference NAACP se Harry T. Moore vedl jménem afroamerického obyvatelstva státu boj proti nespravedlnosti na mnoha frontách, včetně volebních práv a vyrovnání platů černošských učitelů ve státě.
Významné je, že Moore také důrazně vystupoval proti rasovému násilí a lynčování na Floridě. Jeho úsilí upozornit na lynčování afroamerického teenagera Willieho Jamese Howarda v roce 1944 a na justiční omyl v případu znásilnění v Grovelandu v roce 1949 jsou názornými příklady jeho aktivismu na této frontě. Mooreova hlasitá kritika selhání systému trestního soudnictví – zejména neschopnosti a spoluúčasti orgánů činných v trestním řízení a rasismu, který prostupoval soudy – nabídla tolik potřebnou kritiku tragického prolínání Jima Crowa a porušování občanských práv.
.