Po úspěchu filmu Room si Larson zahrála hlavní roli v akční komedii Free Fire (2016) o přestřelce ve skladišti. S projektem souhlasila, aby upozornila na násilí páchané střelnými zbraněmi. Eric Kohn z IndieWire poznamenal, jak moc se role Larsonové liší od té v Roomu, a dodal, že její „věcné chování opět dokazuje její schopnost ovládnout scénu jediným pohledem“. Z komerčního hlediska se filmu nepodařilo získat zpět investici 7 milionů dolarů. Natočila roli v komedii Todda Solondze Wiener-Dog, ale byla vystřižena, když Solondz shledal její postavu pro příběh nepodstatnou. Následující rok si Larsonová zahrála ve druhém díle série MonsterVerse s názvem Kong: Ostrov lebek, kde si zahrála s Tomem Hiddlestonem a Samuelem L. Jacksonem. Ve filmu natáčeném ve Vietnamu se představila jako fotoreportérka v 70. letech. Byl to její první velkorozpočtový projekt, a přestože byla ráda, že si zahrála roli, kterou neurčuje její vzhled, stěžovala si na nedostatek ženských spoluhráček. Ann Hornadayová z deníku The Washington Post chválila vizuální efekty filmu a domnívala se, že „Larsonová dokáže obstát i s málem“. Kong: Ostrov lebek byl komerčně úspěšný, celosvětově vydělal přes 566 milionů dolarů.
Larsonová propaguje Captain Marvel v roce 2019
Později v roce 2017 Larsonová ztvárnila Jeannette Wallsovou ve filmu Skleněný zámek, adaptaci Wallsových pamětí, kde se znovu setkala s Destinem Danielem Crettonem. Vypráví příběh vztahu mladé ženy s jejími nonkonformními rodiči (v podání Woodyho Harrelsona a Naomi Watts). Larsonovou zaujalo komplexní zobrazení vztahu rodičů a dětí a ztotožnila se s tématem odpuštění. Úzce spolupracovala s Wallsovou a jejími sourozenci a pozorovala jejich manýry. Peteru Bradshawovi z deníku The Guardian se nelíbila sentimentalita filmu, ale poznamenal, že „film zachraňuje, jen trochu, robustnost přítomnosti Brie Larsonové“. Špatně byla přijata také hudební romance z Indie Basmati Blues, projekt, který natočila už v roce 2013 a který byl na sociálních sítích kritizován za vyprávění o bílých spasitelích. Na Mezinárodním filmovém festivalu v Torontu 2017 byl uveden Larsonové celovečerní režijní debut, komediální drama Unicorn Store, v němž si také zahrála. Později si jej do digitální distribuce v roce 2019 vybrala společnost Netflix. Zahrála si v něm rozčarovanou studentku umění fascinovanou jednorožci. Larsonová se v roce 2012 neúspěšně ucházela o roli ve filmu, když byl k režii připoután Miguel Arteta. Poté, co se produkce zastavila, dostala Larsonová nabídku režírovat a hrát v něm. Přitahovalo ji fantaskní vyprávění a našla spojitost mezi cestou své postavy a svými režisérskými zkušenostmi. Davidu Ehrlichovi z IndieWire se film nelíbil, ale všiml si potenciálu Larsonové jako filmařky.
Po roční absenci na filmovém plátně si Larsonová zahrála roli Carol Danversové / Captain Marvel v superhrdinském filmu Captain Marvel (2019) z Marvel Cinematic Universe, který znamenal první ženský film studia Marvel. Ačkoli byla zpočátku skeptická k přijetí tak významné role, souhlasila poté, co ji vnímala jako platformu pro posílení postavení mladých žen a našla spojení s chybami a lidskostí postavy. V rámci přípravy na roli absolvovala devítiměsíční trénink juda, boxu a zápasu a komunikovala se služebním personálem na letecké základně Nellis. Stephanie Zacharek z časopisu Time napsala, že „Larsonová, vnímavá, nenápadná herečka, nese celou záležitost zdatně“, a všimla si, jak moc vynikla v klidnějších momentech filmu; David Sims z The Atlantic si posteskl nad nedostatkem hloubky její role, ale pochválil herečku za účinné ztvárnění boje její postavy za nezávislost na autoritářských mužích. Larsonová si svou roli zopakovala ve filmu Avengers: Endgame, kterou natočila ještě před Captain Marvel. Endgame celosvětově vydělala 2,79 miliardy dolarů a stala se nejvýdělečnějším filmem všech dob a Captain Marvel se stala prvním ženským superhrdinským filmem, který celosvětově inkasoval více než 1 miliardu dolarů.
V roce 2019 se Larsonová potřetí spojila s Destinem Danielem Crettonem ve filmu Just Mercy, natočeném podle memoárů Bryana Stevensona o nespravedlivém odsouzení vězně odsouzeného k smrti Waltera McMilliana, v hlavních rolích s Michaelem B. Jordanem a Jamiem Foxxem. Souhlasila, že přijme vedlejší roli Evy Ansleyové, obhájkyně iniciativy Equal Justice Initiative, aby tak podpořila Crettonovo vyprávění. Owen Gleiberman pro Variety napsal, jak dobře zvládla „mravenčí obranářství své postavy, která kouří cigarety“. V následujícím roce Larsonová produkovala a účinkovala v jedné z epizod seriálu The Messy Truth VR Experience, který se odehrává ve virtuální realitě a za který získala cenu Primetime Emmy za vynikající původní interaktivní program.
Příští projekty
Larsonová se zavázala, že si zopakuje roli Danversové v připravovaném pokračování původního filmu Captain Marvel. Má také tři připravované projekty pro streamovanou televizi. Bude působit jako producentka a zahraje si hlavní roli Victorie Woodhull, první ženské prezidentské kandidátky v americké historii, ve stejnojmenném životopisném filmu z produkce Amazon Studios. Larsonová si také zahraje v dramatickém seriálu Apple TV+ založeném na životě důstojnice CIA Amaryllis Foxové a ve filmu společnosti Netflix Lady Business o problémech, s nimiž se potýkají ženy podnikatelky
.